碳毡改性电极的制备及电催化降解萘普生的效能和机制

非甾体抗炎药(Non-steroidal Anti-inflammatory Drugs,NSAIDs)因其药效良好、便于使用而被广泛应用于人类的生产生活中,造福人类生活的同时也对生态环境造成了威胁。日前已被多个国家和相关学者关注。其中萘普生(Naproxen,NPX)属于非甾体抗炎药的一种,具有解热、阵痛以及抗炎作用。随着人类的广泛使用已经能在环境中有着不同浓度的检出,这主要来源于制药废水、农场及城市污水等等。同时,由于萘普生的难降解性而不能被传统的活性污泥法所降解。因此,有必要研究一种绿色、有效的水处理方法来去除水中的萘普生药物。电化学氧化法(Electrochemical Advance Oxidation Process,EAOP)属于高级氧化法的一种。在外加电Medium cut-off membranes场的作用下,该水处理方法可以在短时间内产生大量活性物种氧化水中的萘普生,同时电极表面的直接氧化也加快污染物的降解。在这些优点下,电化学氧化技术已被广泛应用和研究,致力于药物废水的深度处理。本文通过选择理化性能良好、成本低廉的碳毡电极作为电化学氧化体系的阳极,并使用电沉积Pb O_2和Mn O_2、酸碱活化等方法制备改性电极。实验证明最佳改性方法为1M Na OH超声活化30分钟。通过扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)分析、X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外(FTIR)等表征手段说明碱活化是通过增加电极表面的含氧官能团来提高电极的比表面selleck积,从而提高了电极的电催化活性。而金属氧化物的负载并未提高电极的性能。研究了不同工艺参数下,碱活化碳毡阳极电化学体系降解萘普生废水的效能寻找更多。萘普生的降解实验表明,60分钟内该体系能去除溶液中99.9%的萘普生。接着详细研究了工艺参数(电流密度、初始p H、NPX初始浓度、电解质种类和浓度)和水体中金属阳离子(Ca~(2+)、Mg~(2+)浓度)对降解的影响。接着考察了该电化学氧化体系在实际水体中的降解率。并研究了碱活化碳毡电极的降解稳定性,结果证明在丙酮和碱洗条件下,碳毡电极的稳定性得到提高,循环使用7次降解效率不会有较大程度的下降。通过活性物种淬灭实验初步确定该体系直接氧化与间接氧化的贡献,以及间接氧化存在的活性物种,结果表明直接氧化参与贡献约36.8%的降解率,而间接氧化贡献63.2%的降解率,同时?OH被证明为主要的活性物种。使用香豆素(COU)探针法对比考察碱活化碳毡阳极体系与原碳毡体系生成主要活性物种?OH量的比较。经计算后,碱活化碳毡体系60min内累计产生0.61μM的?OH,远超过原始碳毡的0.33μM。采用气相色谱-质谱联用仪分析NPX降解过程中的中间产物,并根据活性物种分析推理降解路径。总之,本文比较了碱活化和电沉积法对改性碳毡阳极电催化活性的影响,为碳毡阳极的应用和萘普生制药废水的处理提供了一种绿色高效的处理方法,也为电化学氧化阳极材料的应用和改性方法提供了思考。